暨南大学融媒体中心讯 近日,先进耐磨蚀及功能材料研究院李卫教授团队孟玉英副研究员课题组近日报道了多孔碳负载高密度铁单原子催化剂的制备及氧还原性能的研究,相关成果以“High Density Single Fe Atoms on Mesoporous N-Doped Carbons: Noble Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Acidic and Alkaline Media”为题发表于材料学科著名期刊Small上,该期刊2022年影响因子为15.1。论文的第一作者为暨南大学硕士研究生谢海芳、深圳大学杜冰及深圳职业技术学院黄小西老师,通讯作者为暨南大学孟玉英副研究员和美国新泽西州立大学Tewodros Asefa教授。暨南大学为该论文第一完成单位。
质子交换膜燃料电池(PEMFC)和金属-空气电池由于氧还原反应(ORR)复杂的四电子转移、缓慢的动力学及所需价格昂贵的贵金属催化剂成为制约该类器件发展的瓶颈之一。目前,过渡金属单原子催化剂(SACs)由于其100%的原子利用率,对氧还原反应(ORR)表现出高的催化活性和选择性。但单原子易发生聚集而形成团簇或纳米颗粒,获得较高密度仍具有很大挑战。基于此,本文通过高温热解聚吡咯络合铁前驱体(PPY-Fe)及后续盐酸刻蚀处理,制备氮掺杂多孔碳负载高密度铁单原子催化剂(FeSA/NMCs)。
研究发现,铁单原子质量密度可高达4.05 wt. %,铁单原子的配位结构为Fe-N4。研究结果表明,当热解温度为800 ℃时,FeSA/NMC-800在酸性和碱性介质中均表现出良好的ORR活性,其活性与商业的Pt/C(20 wt. %)催化剂相媲美。在0.1 M HClO4和0.1 M KOH溶液中,ORR具有较正的起始电位,分别为0.93和0.98 V。同时,该催化剂在两种电解质中均具有较高的电子转移数(~ 4)、优异的耐久性和耐甲醇性。此外,FeSA/NMC-800作为阴极电催化剂,在质子交换膜燃料电池(PEMFC)和锌-空气电池中表现出优异的催化性能,最高功率密度分别可高达314和91 mW cm-2。DFT理论计算表明,良好的ORR性能归因于高密度原子级分散的Fe-N4活性位点。这项工作为单原子催化剂作为高活性、高稳定性的ORR电催化剂提供新颖、有效的设计途径。
(多孔碳负载高密度铁单原子催化剂应用于质子交换膜燃料电池和锌-空气电池)
该研究得到了广东省自然科学基金(项目编号:2022A1515010211, 207078903043)的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202303214
供稿单位:先进耐磨蚀及功能材料研究院
文:孟玉英
图:孟玉英
校对:郑洋
责编:杜明灿
初审:孟玉英
复审:郑洋
终审发布:李卫